研究背景
随着全球变暖问题的日益严峻,高效捕获具有高全球变暖潜能(GWP)的碳氟化合物成为了环境科学研究的重点。碳氟化合物是一类强效温室气体,但由于缺乏有效的捕获方法,其捕获工作一直充满挑战。传统的多孔材料在捕获碳氟化合物方面效果有限。
南开大学卜显和院士与李柏延研究员领导的团队在《美国化学会志》上发表了一项突破性研究,他们成功开发了一种新型的含自由基共价三嗪框架(CTF-azo-R),这种材料在捕获具有高全球变暖潜能(GWP)的碳氟化合物方面展现出了卓越的性能。
研究进展
在本研究中,南开大学的研究团队通过创新的方法,开发出了CTF-azo-R,这是一种具有稳定自由基的新型多孔材料,能够高效吸附全氟己烷等碳氟化合物。CTF-azo-R的吸附能力达到了惊人的270 wt%,这一数值在所有报道的多孔材料中是最高的。
研究团队通过光谱特征、实验研究和理论计算,证实了CTF-azo-R中稳定自由基的存在有助于其优异的碳氟化合物捕获性能。
(a) 有效捕获碳氟化合物的两类常规方法和机制。(b) 通过电荷转移相互作用有效捕获碳氟化合物的激进多孔框架战略
CTF-azo-R和CTF-azo-Na的合成。a 以DB为原料合成自由基CTF (CTF-azo-R)时,由于π共轭芳环上存在未配对电子,聚合度较差,合成过程中由于F原子的存在导致π共轭体系较低,形成了低自由基CTF (CTF-azo-R)
此外,CTF-azo-R还表现出极高的化学和热稳定性,即使在沸水、强酸或强碱等恶劣条件下,也能保持其自由基含量和PFH吸收能力,满足了不同环境下实际应用的要求。
研究团队的第一作者张志远表示:“我们的研究首次证明了自由基多孔材料作为碳氟化合物捕获的有力平台。CTF-azo-R的PFH吸收能力达到了创纪录的水平,而且其热稳定性和化学稳定性也非常出色。我们相信,这一发现将为环境保护和温室气体管理带来重要的影响。”
研究亮点
- CTF-azo-R材料的开发,为碳氟化合物捕获提供了一种新的材料和方法。
- 该材料中的稳定自由基显著提高了碳氟化合物的吸附能力。
- CTF-azo-R的化学和热稳定性使其成为实际应用中的理想候选材料。
- 该研究还引入了一种通过将自由基位点结合到多孔材料中来构建高级氟碳吸附剂的新方法。
研究意义
这项研究不仅为碳氟化合物捕获提供了新的策略,而且为自由基吸附剂的发展铺平了道路,推动了碳氟化合物捕获以及更广泛的吸附和分离领域的进步。李柏延教授团队的这一成果,为环境科学和材料科学领域提供了宝贵的研究资料,并为未来的相关研究提供了新的方向。
文献信息
文献标题:Efficient Fluorocarbons Capture Using Radical-Containing Covalent Triazine Frameworks
作者:hiyuan Zhang, Shuo Zhang, Xiongli Liu, Lin Li, Shan Wang, Rufeng Yang, Laiyu Zhang, Zifeng You, Feng Shui, Shiqi Yang, Zhendong Yang, Qiao Zhao, Baiyan Li, Xian-He Bu
发表期刊:Journal of the American Chemical Society
DOI:10.1021/jacs.4c11470
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.4c11470
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